北京理工大学课题组在分子笼多级次结构构建及其仿生催化应用方面取得新进展，该研究为未来设计更高效的仿生催化剂提供了新的思路和方向，有望在化学工业和生物医药领域发挥重要作用。
北京理工大学化学与化工学院的孙建科教授与杨国昱教授联手，在国际知名化学期刊《安格尔化学国际版》上发布了一篇备受瞩目的研究论文，这篇论文名为“有机笼状物嵌套于金属团簇开放框架内：一种具有宿主间电荷合作的单晶宿主内宿主材料”，成为了该期刊的热点论文，这篇论文的第一作者是才华横溢的吴兆锋博士和崔景旺博士，此项研究得到了国家自然科学基金的大力支持，以及北京理工大学分析测试中心的鼎力协助。 在自然界中，酶的高效催化能力往往源于其多级次结构中活性位点的协同作用，这一自然现象启发了材料化学领域对“主体⊂主体”（Host-in-Host）组装体的研究兴趣，这种结构由两个或多个主体单元嵌套而成，具有高度有序的层级结构和功能分区，它不仅能够显著提升单一主体的性能，甚至还能赋予材料全新的功能属性，由于这种结构的复杂性和精准合成的难度，特别是缺乏具有明确单晶结构的代表性实例，该类体系的发展仍面临重大挑战。 为了克服这一挑战，孙建科教授和杨国昱教授巧妙地采用了带正电的有机分子笼（C-D3T2）作为构建单元，他们利用静电作用与化学键耦合的组装策略，将这个有机分子笼精准地嵌入由铅碘团簇构成的三维框架通道中，这一创新策略成功构建了具有明确单晶结构的“主体⊂主体”嵌套型多级次材料（C-D3T2⊂PbI），在精准多级结构设计与合成领域取得了重要突破。 该嵌套结构中，外部的铅碘团簇框架与内部的有机分子笼之间发生了强烈的电子耦合，这种耦合通过电荷转移作用显著调控了铅碘团簇骨架的电子结构，从而赋予了材料优异的光物理性能，具体而言，这种电荷转移效应不仅提高了光热转换效率，还增强了材料对氧气的活化能力，这种优化为催化反应中的电子和能量传递提供了更加高效的路径。 在功能验证方面，研究团队巧妙地利用外层团簇作为光活性位点，内部分子笼作为布仑斯特酸性位点，通过内/外层腔体之间的电荷转移作用，他们模拟了细胞内限域多中心交互通讯机制，并将该材料应用于串联反应体系，实验结果表明，多层级主体间所形成的“底物通道效应”显著提升了整体的催化效率，以芳香醇选择性光氧化为芳香醛，并进一步缩醛化的串联反应为例，该嵌套体系相较于无电荷转移的结构类似体系，其催化活性实现了高达33倍的提升，该材料还成功实现了更具挑战性的串联转化过程，如芳香硫醚的氧化与芳炔加成的协同反应，并进一步诱导[3,3]-σ迁移重排，催化性能提升高达47倍。 这一研究不仅为单晶态多级次结构的精准构筑提供了新思路，更从分子层面揭示了主体间协同作用对材料物理化学性质及催化性能的关键影响，这一发现进一步拓展了多级次分子笼结构在仿生催化和多功能材料领域的应用前景，相信未来这种“主体⊂主体”的嵌套型多级次材料将在催化领域发挥更大的作用，为科学研究和工业应用带来更多可能性。 详细介绍了北京理工大学课题组在分子笼多级次结构构建及其仿生催化应用研究方面的新进展，更多相关信息,请关注我们的后续报道及电脑知识网的其他相关文章。
